故事以前作《科学小飞侠Crowds》的后续剧情展开。距离“立川事件”已经过了一年，当初贝尔库·卡切赋予尔乃美家累的力量“CROWDS”在日本首相菅山的推广之下已在人类社会当中广泛普及。然而仍然存在着对此感到不满的人们，此时菅山遭到不明人士的袭击，GATCHAMAN的全新战斗就此揭开序幕。

由于童年的经历，天野莓（悠木碧 配音）对糕点有着深深的喜爱和眷恋，成为一名出色的糕点师就是她的全部梦想。可是，随着年岁的增长，小莓发现，自己笨拙的身手无法胜任制作糕点这样精细的活计。在一次蛋糕展示会上，名叫安利（岸尾大辅 配音）的师傅却告诉小莓，她有着极高的烹饪天赋，但尚需发掘。安利推荐小莓进入圣玛丽学院进行修炼，在家人的鼓励和自己的反复思量之下，小莓终于下定了就读的决心。                                                                    　　在学院里，小莓认识了外表冷漠内心天真的“甜点王子”樫野真（冈本信彦 配音），成熟稳重的糕点店继承人安堂千乃介（浜添伸也 配音）和对小莓十分友善亲切的花房五月（代永翼 配音）。在他们的帮助下，小莓不断的提升着自己制作糕点的手艺，并和同学们结下了深厚的友谊。